Zde Nataša i dva roky po událostech filmu Avengers pracuje pro S.H.I.E.L.D., stejně jako její přítel Steve Rogers. Oba jsou vysláni s protiteroristickým týmem S.T.R.I.K.E., jehož velitelem je agent Rumlow, na tajnou akci, jejímž cílem je osvobodit rukojmí zadržované Georgesem Batrocem a jeho žoldáky na lodi S.H.I.E.L.D.u. Nataša má však jiný cíl. Získat data z lodních počítačů pro Furyho. Po akci se od Furyho Nataša se Stevem dozvídá o projektu Insight - třech nových Helicarrierech propojených se špionážními satelity tak, aby mohly preventivně eliminovat hrozby. Fury ale nedokáže dešifrovat data od Nataši, což v něm vzbudí podezření a proto požádá tajemníka S.H.I.E.L.D.u Alexandra Pierce o pozdržení projektu.
O několik dní později se Nataša dozvídá o smrti Furyho. Zastřelil ho záhadný útočník Winter Soldier, se kterým se už Nataša dříve setkala. Setkává se se Stevem a s pomocí dat z lodi objeví tajný bunkr S.H.I.E.L.D.u v New YerseyJersey, kde aktivují superpočitač s vědomím nacistického vědce Armina Zoly. Ten jim vyjeví, že ode založení S.H.I.E.L.D.u, po druhé světové válce v jeho řadách operuje tajná nacistická organizace HYDRA, jejímž cílem je vyvolat globální chaos a přimět tak svět se dobrovolně vzdát výměnou za bezpečí. Oba agenti jen těsně uniknou smrti, neboť S.H.I.E.L.D. vypustil na bunkr raketu, která jej zničila. Dvojice si uvědomí, že vůdcem HYDRY je právě Alexander Pierce uvnitř agentury. Přijmou pomoc od Sama Wilsona, který disponuje multifunkčními skládacími křídly se zbraněmi. Později na ně zaútočí Winter Soldier a pomocnice Furyho Maria Hillová je zavede do tajného útočiště, kde se Nick Fury nachází. Svou smrt pouze nafingoval, aby po něm HYDRA nešla a mohl tak v klidu promyslet plán. Mezitím jsou vypuštěny Helicarriery, které ale ovládá HYDRA. Nataša v přestrojení odzbrojí a zajme Pierce a donutí ho odemknout databázi, čímž získá přístup k utajovaným informacím. Tyto informace zveřejní (zašifrované) a dokáže tak světu vinu HYDRY. Rogers porazí Winter Soldiera, který ale unikne a Helicarriery jsou zničeny. Nataša je vyslýchána u senátního výboru a vzdává se identity agentky S.H.I.E.L.D.u, který se právě rozpadl (nicméně neví, že mezitím vzniká utajeně [[Agenti S.H.I.E.L.D.|nový S.H.I.E.L.D pod vedením bývalého agenta Coulsona]]). S Rogersem a zbylými členy týmu Avengers se však rozhodnou zničit zbylé buňky HYDRY.
